砷广泛分布于自然界,主要以砷黄铁矿(FeAsS、FeAs2)、火山岩中的鸡冠石(AsmSn)、含于火山喷出物中的雄黄(AsmSn)及其共性矿物雌黄(AsmSn)等形式存在。砷在我国是丰产元素,云南的大理、巍山及湖南慈利等地盛产雄黄、雌黄,湖南郴州等地出产毒砂(即砷黄铁矿),贵州、广东等省也有不少砷矿藏。
地表土壤中含砷量约为6×10-4%,海水中约含3×10-7%,-些城市污染的大气中常含有较多的砷。表1列出了一些主要食品中的砷含量: 表一 一些食品中的砷含量(ug/g鲜重)
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试样 |
全量 |
无机(III)价 |
无机(V)价 |
有机态 |
水份% |
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香菇 |
0.010 |
0.001 |
0.003 |
0.006 |
91 |
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波菜 |
0.008 |
0.001 |
0.001 |
0.006 |
91 |
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大蒜 |
0.017 |
0.006 |
0.009 |
0.002 |
90 |
|
番茄 |
0.002 |
- |
0.001 |
0.001 |
95 |
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大米 |
0.102 |
0.011 |
0.071 |
0.020 |
65 |
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果 |
0.008 |
0.002 |
0.003 |
0.003 |
86 |
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牛肉 |
0.024 |
0.005 |
0.015 |
0.004 |
50-70 |
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牛奶 |
0.011 |
0.003 |
0.005 |
0.003 |
88 |
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鸡蛋 |
0.004 |
- |
0.004 |
- |
75 |
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竹夹鱼(海鱼肉) |
26.60 |
- |
0.06 |
24.0 |
1.5 |
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秋刀鱼(海鱼肉) |
5.5 |
0.05 |
0.17 |
4.8 |
0.5(不明态砷) |
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海虾 |
41.3 |
- |
- |
39.2 |
2.1(不明态砷) |
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干鱿鱼、乌贼、海带 |
91.9 |
- |
2.1 |
89.8 |
- |
从表1可以看出,尽管海水中砷浓度很低,但海洋生物体中的砷含量,却比陆地生物高出1-3个数量级,但海洋生物体中的砷主要以有机态形式存在,而且它们是构成这类生物体的必需成分。
由于砷化物的毒性,故当人们开采和炼制含砷矿物时,不但会给矿山业者带来危害,同时也会对周围环境带来严重污染,更加上作为古老剧毒药物的三价砷化物,也不时地出现引起人们关注的社会问题。
十多年前,珠江上游出现的土法炼砒霜厂,由于缺乏环保措施,致使砷尘飞扬,村民和炼厂工人大量中毒,死亡率达17%。
前几年,黔西南一些农村,由于使用含砷高的煤作燃料,因为含砷烟雾的污染,造成大量人畜中毒和死亡,而且原来森林密布的山头,变成了荒山秃岭,水库中的生物绝迹。
1956年,在日本发生了轰动世界的森永奶粉事件,由于该公司出售的奶粉中,混入(2.0×10-6-3.0×10-6)%的5价砷化合物,当婴儿每天摄入1.3-3.6mg的砷,在2-3周后, 就会出现急性或亚急性中毒,出现肝肿涨、皮 肤黑化,急性肾功能及心脏功能损伤,结果有1.2万人中毒,130多人死亡。中毒婴儿长到几岁后,又出现痴呆、畸形、残疾等症,给家庭带
来灾难。
60年代我国山西平陆县发生了抢救误食含砷食物中毒民工的“为了61个阶级弟兄”的动人事件。
1991年河南财专学生××,将350克砒霜投入食堂面粉中,造成近800名学生中毒,成为建国以来的特大投毒案。
砷中毒时,常在摄入30-60分钟后出现症状,口眼中毒者,主要表现为消化系统症状,即腹痛、呕吐、水样或血性腹泻,吞咽困难,口腔及呕吐物有大蒜气味,重者会出现痉挛、心脏麻痹及急性肾功能衰竭等症而导致死亡。
砷化物进入体内后,由于砷酸盐与体内的磷酸盐间的拮抗作用,从而抑制了呼吸链的氧化磷酸化,进而降低了细胞内的呼吸作用,此外,无机砷化物能与酶分子中的SH基作用,致使机体代谢发生改变,并知这种抑制酶活性的能力,三价砷又大于五价砷。
亚砷酸的中毒量,一般为5毫克,其最低致死量为0.4毫克/公斤。虽然多数海产品的含砷量尽管都在1.00×10-6%以上,但当一人食入200克(干重),即相当吃进20毫克以上的砷时,也未见有中毒者出现的报道。这是因为海洋生物体中的砷,主要是以低分子有机态砷存在,由于这类化合物中的砷已经与碳原子结合成As-C键,因此屏蔽了砷与SH基反应。
近年来人们也认识到,砷虽然对原生质有毒,但在少量摄入时却可促进细胞的同化作用。1975年,人们又发现,大鼠缺砷时可导致生长迟缓,肝脏肿大和铁沉着,山羊则由于繁殖乏力,造成第二代生长缓慢、死亡率高,所以要求饲料中应当含有1.00×10-9%左右的砷。因此提出砷也和铜、锌等一样,是一种生物必需的微量元素,至于人缺砷时出现的症状尚未见
报道。
4.复合功能材料
常见的复合功能材料有压电陶瓷,主要是将机械压力转变为电能。例如PLZT系压电陶瓷Pb1-xLax(ZryTi1-y)1-(x/4)O3。还有PZT的尖晶石结构的氧化物PbZr1-xTO3的微小粒子的烧结体(陶瓷),轻轻撞击一下只有数厘米长的圆柱体PZT,就能得到数万伏的高压电,放出电火花起到点火作用。例如Ba0.88Pb0.88Ca0.04TiO3陶瓷广泛用于超声加工机声纳.水听器等。此外还有压敏电阻、气体传感器、湿度传感器等。半导体陶瓷,它们都是由非整比化合物微小粒子,烧结而成的。
非整比化合物的结构与性质的研究是一个极富有成果的领域,对新材料或有不寻常综合性质材料的发展提供无限的可能性。因此,人们可以正视非整比化合物的潜力,从而日益有可能设计出具有特殊结构和性能的新材料。
3.磁性材料
最为常见的是电子陶瓷。如铁氧体其通式为[MdIIFe1-dII]T[M1-dII Fe1+dIII]0O4它不显磁性,当有外加磁场它被磁化,不同铁氧体,磁化结果不一样有软磁体、硬磁体和矩形磁体。矩形磁体用于电子计算机的存储元件,软磁体可用于制造变压器的铁芯或马达。稀土石榴石还有良好的磁、电、光、声等能量转化功能,广泛用于电子计算机、微波电路等。磁铅石可作为磁记录材料等等。
2.电功能材料
N型半导体SnO2为非整比化合物,其中晶体锡的比例较大,当该半导体有吸附H2、CO、CH4等还原性、可燃性气体时电导明显变化,利用这一特点可制造气敏电阻。P型半导体PbO2 也是非整比化合物,它的O: Pb= 1. 88,它是空穴导电,可用于铅蓄电池的电极。快离子导体有NaCl中加入少量MnC12,得到Na1-2xMnxVNa Cl的固溶体,产生VNa+空穴从而导电。还有氧离子导体,CaxZr1-xO2-x(0.1£x£0.2)。NASICON是另一种Na+离子导体,它是一种化学
式为Na1+xZr2SixP3-xO12的非整比化合物,当1.8£x£2.2时电阻率最小。此外还有超导体,也大多数是由非整比化合物,如钇钡铜氧化物YBa2Cu3O7-x,它是氧缺陷非整比化合物,x£0.1时为佳。它的出现对高温超导构成了飞速的发展。例如1975年发现的BaPb1-xBixO3,在x= 0.3时,Tc=13K,La2-xBaxCuO4,x=0.1,Tc= 35K等都是由非整比化合物形成的空穴型超导体,还有电子型超导体(Pr1.85Th1.5)CuO4-x,Tc在20K左右。
作为现代文明的三大支柱(材料、能源、信息)之一的材料与固体化学有着密不可分的关系,而非整比化合物又是固体化学的核心。因而它直接决定固体的光、电、声、磁、热、力学性质,是一种新型的功能材料,具有巨大的科技价值。
1.光功能材料
常见的非整比化合物作为光功能材料的有,发光二极管。它是利用GaAs1-xPx这种材料制成的,可发出从红光到绿光的各种颜色的光。还有彩色电视显像管使用的萤光粉是Zn1-xCdxS: AgCl当x=0.79时发红色萤光。此外还有异质结太阳能电池GaAs/GaxAl1-xAs等等。
5.杂质缺陷产生的非整比化合物
(1)高价阳离子取代,产生阳离子空位或间隙阴离子,如:Na1-2xCaxCl,缺陷式Na1-2x(
Na)x(V¢Na)xCl(阳离子钠空位),Ca1-xYxF2+x,缺陷式Ca1-x(
Ca)xF2(
i)x(阴离子氟间隙)
(2)低价阳离子取代,产生阴离子空位或间隙阳离子,如:Zr1-xCaxO2-x,缺陷式Zr1-x(Ca” Zr)xO2-x(Vo)x(阴离子氧空位),LixSi1-xAlO2,缺陷式(
i)xSi1-xAlxO2(阳离子锂间隙)
因此人们只有了解非整比缺陷结构,才可以利用缺陷结构的性质,在固体中,保持总的结构不变的情况下,显著改变固体的组成,从而可以系统地控制或改善无机固体材料的电、磁、光、机械强度等性质。
4.阴离子过剩的化合物MX1+x
如化学式UO2+x®缺陷表示式:U4+1-xU6+x*(O11i)xO2
3.阳离子短陷的化合物M1-xX
如化学式Cd1-xS®缺陷表示式:Cd1-x(VxCd)xS
2.阳离子过剩的化合物M1+xX
如化学式Zn1+xO®缺陷表示式:Zn(Znxi)xO
点缺陷是形成非整比化合物的重要原因,在非整比化合物的缺陷中,有三种:第一种是离子(或原子)的空位缺陷,也就是讲一成分离子(或原子)按定组成定律来说是过量的,这些过剩的离子(或原子)占据化合物晶格的正常位置,而另一成分离子(或原子)在晶格中的位置却有一部分空了起来,形成了空位。例如:氧化亚铁晶体中有一Fe1-xO化合物,它的构造为氧离子按ccp排列,亚铁离子充满所有八面体空穴,但实际上有一些位置是空的,而另一些位置(为了保持电中性)由Fe3+占据,这样实际氧化亚铁组成应在Fe1-xO(其中1-x在0.84-0. 95)之间。如Fe0.95O更确切表示为FeII0.85FeIII0.1O。还有钙钛矿型非整比化合物YBa2Cu3O7- x(x£0.1),它是由于氧原子不足而产生空位缺陷。正是这种缺陷,使固体具有超导性能。第二种是杂质离子的部分取代缺陷。当两种离子半径相
差较小,结构相似,电负性相近时,则这两种离子可按任意比例进行取代。如尖晶石型晶体结构的氧化物PbZr1-xTixO3它是由Ti2+取代部分Zr2+离子的位置而产生的非整比化合物,它是一种压电陶瓷。又如Al2O3和Cr2O3在高温下反应,由于它们具有相同的氧离子六方密堆积结构及相似的离子大小,可形成Al2- xCrO3
(0£x£2)还有镁橄榄石Mg2SiO4和硅锌矿Zn2SiO4可形成Mg2- xZnxSiO4或Zn2- xMgxSiO4。在LiAlO2-LiCrO2体系中,可形成LiCr1- xAlO2(0£x£0.6)。A13+占据在Cr3+八面体位置上。由于Cr3+离子大于Al3+,不能占据在LiAlO2中A13+的四面体位置上等等。第三种是填隙缺陷,也就是在晶体的间隙中随机地填入体积较小的原子(或离子),这些杂质原子(或离子)进入间隙位置时,一般说并不改变基质晶体原有的结构。如氢、碳、硼、氮等小的原子或离子进入主体结构内空着的间隙位置。金属钯以它能“吸藏”大容积的氢气而著名,最终的氢化物的化学式为PdHx(0£x£0.7)的非整比化合物。
其实这三种点缺陷不是孤立存在的,而大多数是融合在一起的,常见的NaCl中溶解少量CaC12,则两个Na+离子被一个Ca2+取代,故有一个Na+离子的位置产生空位缺陷,在600℃时化学式为Na1- 2xCaxCl,(0£x£0.15),它的缺陷表示式为Na1-2x(
Na)x(V¢Na)xCl,其中
Na 为Ca2+取代Na+的取代缺陷,“.”表示一个正电性,V¢Na表示Na+的空位缺陷,“,”表示负电性。又如SiO2中掺杂Al3+,Li+离子,则生成化学式为LixSi1-
xAlxO2的非整比化合物,它是由半径较小的Li+离子填入SiO2晶体的间隙缺陷,同时也产生Al3+取代Si4+离子的取代缺陷。其中Lii表示Li+离子填人SiO2晶体的间隙中。总而言之,在一个非整比化合物中常常是多种缺陷同时存在。在非整比化合物中还存在着缺陷间的缔合,缔合体的形成对晶体的光学性质有密切的关系。
非整比化合物的类型
1.阴离子短缺的化合物MX1-x
如化学式NaCl1-x®缺陷表示式:Na(V¢Cl)xCl1-x
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